1  引言
    正如Lighty等所指出：露天生物質(zhì)燃燒在短期內(nèi)排放大量的顆粒物(PM2.5)以及氣態(tài)前體物，可以明顯地影響一個(gè)城市、地區(qū)的大氣質(zhì)量和能見(jiàn)度。Watson and Chow以及董樹(shù)屏等研究表明，這種來(lái)源的顆粒物粒徑小、化學(xué)組成和形貌獨(dú)特，Lighty等認(rèn)為其對(duì)源地附近居民的身體健康存在威脅，鄭曉燕等，強(qiáng)調(diào)它是一種特殊而且重要的污染源。影響程度取決于天氣形勢(shì)、火點(diǎn)位置以及燃燒秸稈量、燃燒狀態(tài)等。
    根據(jù)Hays等的報(bào)道，生物質(zhì)燃燒過(guò)程中積聚模態(tài)粒子數(shù)量激增。Watson and Chow也發(fā)現(xiàn)源地空氣中PMi（空氣動(dòng)力學(xué)直徑小于1微米的顆粒物）質(zhì)量濃度占顆粒物總排放量的比例超過(guò)80%。邵龍義等和董樹(shù)屏等指出：燃燒來(lái)源的典型粒子在掃描電鏡下，飛灰（硅鋁酸鹽粒子）呈球形，碳黑組成的煙塵集合體呈鏈狀。醫(yī)學(xué)研究證明，超細(xì)粒子（粒徑<0.1微米數(shù)量、顆粒物表面積、PAHs、以及顆粒物中的有機(jī)碳，更能決定空氣污染的健康影響，在質(zhì)量濃度達(dá)標(biāo)的情況下，仍然可以對(duì)人體健康產(chǎn)生負(fù)面影響。
北京所處的華北地區(qū)6月中旬是麥?zhǔn)蘸颓锊�時(shí)節(jié)，為搶農(nóng)時(shí)，農(nóng)民采取最經(jīng)濟(jì)和便捷的方法將麥秸就地焚燒。盡管明令禁止，秸稈焚燒現(xiàn)象仍然存在，衛(wèi)星遙感影像上經(jīng)常可以看到大片的火點(diǎn)。段風(fēng)魁等[71發(fā)現(xiàn)北京市6月份人氣顆粒物中，生物質(zhì)燃燒的示蹤物一水溶性鉀的濃度高出非收割時(shí)間3倍左右，鄭曉燕等指出春耕、麥?zhǔn)铡⑶锸蘸颓锛韭淙~時(shí)節(jié)的生物質(zhì)燃燒都使得大氣顆粒物中的有機(jī)碳和水溶性鉀大量增加。杭維綺等對(duì)南京市、金文剛等對(duì)云南玉溪市的研究也表明農(nóng)田秸稈焚燒造成城市空氣質(zhì)量下降，尤其是大氣顆粒物污染加重。
農(nóng)作物秸稈其實(shí)也是一種很好的資源，如果可以其中回收經(jīng)秸稈粉碎機(jī)粉碎然后再經(jīng)過(guò)秸稈壓塊機(jī)、秸稈顆粒機(jī)、飼料顆粒機(jī)壓制成生物質(zhì)燃料飼料供燃燒和牲畜食用不是也是一個(gè)兩全其美的方法么，而且，如果拿到外面銷售老百姓也可以增加收入。
    本文介紹了2006年6月20日北京市受麥秸焚燒傳輸?shù)奈廴具^(guò)程，以期了解生物質(zhì)
燃燒排放污染物對(duì)下風(fēng)向城市的大氣質(zhì)量影響及其空氣污染特征量值，從而為制定和正確
評(píng)價(jià)農(nóng)田秸稈焚燒相關(guān)政策提供依據(jù)。
2、污染監(jiān)測(cè)情況與天氣／氣象條件
2.1污染監(jiān)測(cè)
    北京市空氣質(zhì)量自動(dòng)監(jiān)測(cè)網(wǎng)，由24個(gè)遍布全市城區(qū)、遠(yuǎn)郊區(qū)城關(guān)鎮(zhèn)和鄉(xiāng)村對(duì)照環(huán)境的自動(dòng)監(jiān)測(cè)站點(diǎn)組成，承擔(dān)大氣污染常規(guī)業(yè)務(wù)監(jiān)測(cè)，常規(guī)監(jiān)測(cè)項(xiàng)目有：大氣可吸入顆粒物(PMio)，S02，CO，NO/N02/NOx，03。PMio采用美國(guó)熱電(TE)．安普(R&P)公司生產(chǎn)的R&P 1400a系列大氣顆粒物監(jiān)測(cè)儀，該儀器原理是利用錐形元件震蕩頻率和膜上顆粒物負(fù)載之間的線性關(guān)系，測(cè)量出顆粒物的質(zhì)量變化，工作流量設(shè)定為1L。氣態(tài)污染物測(cè)量使用美國(guó)熱電公司生產(chǎn)的紫外脈沖熒光法S02分析儀，氣體濾波相關(guān)紅外吸收法CO分析儀，紫外光度法03分析儀和化學(xué)發(fā)光法NO。分析儀。
    顆粒物分粒徑觀測(cè)實(shí)驗(yàn)內(nèi)容包括：二臺(tái)R&P1400a系列大氣顆粒物監(jiān)測(cè)儀測(cè)量大氣細(xì)粒子的質(zhì)量濃度，分別采用1微米、2.5微米切割裝置，一臺(tái)R&P 8400．S型顆粒物硫酸鹽監(jiān)測(cè)儀、一臺(tái)R&P8400-N型顆粒物硝酸鹽監(jiān)測(cè)儀以及一臺(tái)R&P5400型有機(jī)碳／總碳分析儀，同步測(cè)量大氣PM2.5組分的質(zhì)量濃度。同時(shí)，美國(guó)TSI公司生產(chǎn)的APS3321型粒子計(jì)數(shù)器對(duì)0.3-20微米大氣粒子進(jìn)行分粒徑計(jì)數(shù)。
    監(jiān)測(cè)儀器在質(zhì)量保證／質(zhì)量控制程序下運(yùn)行。
2.2氣象條件

    2006年6月19-21日，北京市高空一直受冷槽控制，天氣以晴到多云為主。19日中層1500m受冷槽影響，北風(fēng)明顯，20-21日處于暖脊控制之下，氣溫上升、風(fēng)速減弱；相應(yīng)地，地面氣壓形勢(shì)場(chǎng)由低壓后部轉(zhuǎn)受南部高壓影響，從20日02時(shí)起，地面至幾百米吹西南風(fēng)。從觀象臺(tái)的地面風(fēng)觀測(cè)結(jié)果來(lái)看，20-21日我市地方性風(fēng)的特征也很明顯，在后半夜（03-08時(shí)）出現(xiàn)了山風(fēng)(N)。20-21日地面風(fēng)速與風(fēng)向變化見(jiàn)圖1，可見(jiàn)午后至前半夜（21-02時(shí)），兩南風(fēng)持續(xù)且大多數(shù)時(shí)間風(fēng)速較火，在2-3 m．s.';后半夜山風(fēng)形成，風(fēng)向逐漸轉(zhuǎn)為偏西、偏北，風(fēng)速小于1  m．s_。因此從是否有利于污染物擴(kuò)散角度來(lái)講，午后一前半夜有利于污染輸送擴(kuò)散，后半夜容易造成污染物匯聚累積、濃度上升。
3、監(jiān)測(cè)結(jié)果分析
3.1污染的時(shí)空演變
    2006年6月20日根據(jù)群眾舉報(bào)和衛(wèi)星遙感火點(diǎn)監(jiān)測(cè)，京冀交界處有大面積麥秸焚燒。北京市空氣質(zhì)量自動(dòng)監(jiān)測(cè)網(wǎng)記錄了污染物的傳輸過(guò)程。圖2a是從西南向東北方向監(jiān)測(cè)點(diǎn)位空間分布圖示，圖2b是各地帶／區(qū)域PM10濃度隨時(shí)間的演化曲線。可見(jiàn)：良鄉(xiāng)-大興地帶（圖2a中“1”）19時(shí)PM10濃度陡然上升，20時(shí)超過(guò)600Ug．m-3;稍向北的豐臺(tái)鎮(zhèn)．亦莊地帶（圖2a中“2”）21-22時(shí)陡現(xiàn)峰值，濃度也達(dá)到了600um．m-3;由車公莊、前門、天壇、奧體中心等7個(gè)站點(diǎn)代表的城市建成區(qū)（圖2a中“3”）21時(shí)濃度快速攀升，峰值寬緩，最高值出現(xiàn)在00-02時(shí)，濃度在550ug．m-3左右。西部山前的石景山一豐臺(tái)云岡地區(qū)(“6”)在22時(shí)也出現(xiàn)了一個(gè)明顯的濃度峰，但很快下降；東北部的順義站點(diǎn)(“4”) 00時(shí)PM10濃度達(dá)到了一個(gè)小的高峰，270ug．m-3，而遠(yuǎn)北部的懷柔一密云地帶(“5”) JL乎沒(méi)有明顯的峰值，22時(shí)前后濃度達(dá)到了100ug．m-3。

    從14 -02時(shí)，地面一直吹較強(qiáng)的西南風(fēng)，最南端的良鄉(xiāng)．大興地帶異常高值持續(xù)時(shí)間為Shrs，因此可以推斷：麥秸焚燒源地的焚燒時(shí)間約為Shrs。從圖2a可見(jiàn)，明顯受到煙流影響的地域僅在垂直于風(fēng)向的一個(gè)較小的范圍內(nèi)，而且隨著煙流向下^風(fēng)向擴(kuò)散，污染物濃度降低，4hrs后對(duì)約150km以外的地區(qū)影響已經(jīng)較輕。
    圖3是使用美國(guó)國(guó)家海洋和大氣局(NOAA)空氣資源實(shí)驗(yàn)窒(ARL)提供的混合單質(zhì)點(diǎn)拉格朗日積分軌跡模型( HYSPLIT)，計(jì)算的市區(qū)(39.93N，116.28E)污染物10h后向軌跡。20日14:00UTC（北京時(shí)間22時(shí)）是市區(qū)污染濃度快速上升的時(shí)刻，由此回溯10小時(shí)，1500m高度軌跡源地指向城區(qū)東部的通州，100-800m高度污染物的源地在北緯39.50-39.60、東經(jīng)115.60-116.20之間的京，冀交界處，自動(dòng)監(jiān)測(cè)網(wǎng)所代表的污染是京冀交界處的麥秸焚燒輸送的貢獻(xiàn)。
    傳輸?shù)奖本┦械奈廴疚镌诤蟀胍罐D(zhuǎn)北風(fēng)的氣象條件下，由于匯聚作用很難消散，在東北部至市區(qū)在大氣中長(zhǎng)時(shí)間存留，直至21日午后由于熱力作用，被混合、擴(kuò)散。除了PM10，其他氣態(tài)污染物在后半夜?jié)舛壬仙�的現(xiàn)象也很明顯，比如市區(qū)車公莊站的NO和．CH4（見(jiàn)圖4），午后至前半夜西南風(fēng)較強(qiáng)時(shí)段濃度水平處于低谷，之后隨著風(fēng)速減小呈上升趨勢(shì)，至后半夜出現(xiàn)了濃度峰。說(shuō)明了后半夜氣象條件是所有污染物濃度變化共同的制約因素。

3.2市區(qū)大氣PM2.5的化學(xué)組成
    在位于市區(qū)車公莊西路的監(jiān)測(cè)中心實(shí)驗(yàn)室，進(jìn)行了顆粒物及組分的觀測(cè)。采用在線監(jiān)測(cè)設(shè)備測(cè)量了顆粒物的主要鹽類組成，硫酸鹽和硝酸鹽，數(shù)據(jù)的時(shí)間分辨率為th，熱光法分析得到了PM2.5中有機(jī)碳和黑炭的分析數(shù)據(jù)，時(shí)間分辨率為3h。
    在污染輸送過(guò)程中，粒子尺度細(xì)小，PMi所占質(zhì)量濃度比例迅速增加，PM1/PM10由16時(shí)的20-30%上升到21時(shí)的60-70%，PMi小時(shí)濃度占PM2.5和PMio的比例最高分別達(dá)90%和68%。PM2.5/PM10亦有相同趨勢(shì)。圖5是污染過(guò)程中粒子尺度譜分布的變化情況，可以看到1um以下粒子從19時(shí)開(kāi)始數(shù)濃度迅速增加，最高值達(dá)到了約100個(gè)-cm-3.

    麥秸燃燒排放的顆粒物的主要組分是有機(jī)碳、炭黑、可溶性無(wú)機(jī)鹽類以及不可溶無(wú)機(jī)物，曹國(guó)良等采用的排放因子為：BC 0.69, OC 3.3。本研究中觀測(cè)到的有機(jī)碳(OC)和黑炭(EC)濃度變化也呈現(xiàn)出顆粒物很好的一致性，00時(shí)測(cè)得的濃度分別達(dá)到了42和32 ug.m-3。OC/EC低于上述排放因子比例，在1.1.1.7之間，午后．前半夜稍高，后半夜稍低。

    圖6所示為PM2.5及其主要組成鹽類和有機(jī)碳、無(wú)機(jī)碳質(zhì)量濃度變化。可見(jiàn)，硫酸鹽和硝酸鹽濃度變化迥然不同。在20日18時(shí)和21日12時(shí)，二者濃度比較接近，然而在輸送持續(xù)的前半夜，硝酸鹽是硫酸鹽濃度的2-5倍。硝酸鹽類濃度的變化趨勢(shì)與PM2.5基本一致，硫酸鹽濃度變化在21時(shí)-02時(shí)十分平緩，比較明顯的上升是在03時(shí)以后，與氣態(tài)的S02濃度變化（見(jiàn)圖4）呈現(xiàn)極一致的趨勢(shì)，原因有待進(jìn)一步研究，而顆粒物中的硝酸鹽類異常高，這也許是京冀交界處農(nóng)田施用大量的硝酸鹽類化肥，通過(guò)麥秸富集所致。
    從濃度量值上看，麥秸焚燒除了硝酸鹽、有機(jī)碳和黑炭，也貢獻(xiàn)了大量粒徑細(xì)小的飛灰、土壤塵等粒子。
4、麥秸燃燒的污染貢獻(xiàn)
    為了進(jìn)一步確定此次農(nóng)田秸稈焚燒對(duì)北京市空氣污染的物種和濃度貢獻(xiàn)，利用統(tǒng)計(jì)軟件S-pluss，采用了相關(guān)分析和因子分析方法對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行了統(tǒng)計(jì)分析。
    污染物間的完全相關(guān)系數(shù)，包含了一切影響帶來(lái)的相關(guān)性。這里“一切影響”主要是指污染源排放和氣象條件的組合影響。非采暖期北京市大氣污染物主要來(lái)源有機(jī)動(dòng)車排放、工業(yè)排放和建筑施工排放，以及天然源排放（指農(nóng)田和森林的碳?xì)漕惻欧牛�。燃煤過(guò)程主要排放S02、CO、NOx、PMio;機(jī)動(dòng)車尾氣排放CO、碳?xì)漕悺�NOx; PM10來(lái)自建筑施工、交通揚(yáng)塵，以及二次污染過(guò)程。～般而言，在短時(shí)間內(nèi)污染源變化緩慢，而氣象條件變化相對(duì)迅速，所以是氣象條件主導(dǎo)了污染物濃度變化，從而使得幾乎所有大氣污染物濃度變化之間存在顯著的相關(guān)性，比如，2006年6月19日至20日。
    利用S-pluss對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行了正態(tài)分布檢驗(yàn)(Kolmogorov-Smirnov Test)，發(fā)現(xiàn)各項(xiàng)污染物濃度監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)不符合正態(tài)分布的假設(shè)，因此計(jì)算了Spearman秩相關(guān)系數(shù)(p)。2006年6月19日13時(shí)-20日12時(shí)，SO，、CO、NO、PMlo、CH4、非甲烷碳?xì)?NMHC)兩兩之間p在0,60—0.99之間（在0.01信度水平），NOz是二次污染物，與其他污染物p在0.45～0.73（在0.05信度水平）。6月20日-21日發(fā)生麥秸焚燒污染輸送時(shí)，各污染物間的相關(guān)系數(shù)發(fā)生了明顯的變化（表1）：

    首先，S07與其他污染物的相關(guān)性變得不顯著；其次，CO與N02、PMio. CH4.NMHC，NO與CH4. NMHC，CH4與NMHC之間存在顯著的正相關(guān)關(guān)系（0.01信度水平）。而且，CO和NO，的相關(guān)系數(shù)由0.59變?yōu)?.70;第三，PMio與一次污染物S02和NO不再有顯著的相關(guān)性，p由0.82變?yōu)?.35以下。說(shuō)明污染物來(lái)源發(fā)生了明顯的變化，CO、PM10、碳?xì)漕愐约暗�氧化合物類有了共同的、新的�?lái)源。
    露天麥秸燃燒主要排放CO、C02、碳?xì)浠�合物、可吸入顆粒物以及NOx。根據(jù)文獻(xiàn)記載的農(nóng)田麥秸焚燒排放因子(g-kg'1)來(lái)看，排放的CO最多(56-76)，其次是顆粒物（PM2.5 4-5，美國(guó)AP-42參考值為6-11，），再次為有機(jī)碳和NOx。所以，CO和顆粒物可以作為麥秸焚燒輸送的代表性污染物。由于燃燒排放的NO很快被氧化為N02，所以在燃燒源地下風(fēng)向測(cè)到的是N02，NMHC中包含了麥秸燃燒排放的有機(jī)碳的信息。故而，CO與N02. PMio以及NMHC之間相關(guān)性顯著。
    因子分析的優(yōu)點(diǎn)在于用少數(shù)幾個(gè)組合變量（尤其是不可觀測(cè)的）來(lái)解釋許多變量之間的協(xié)方差關(guān)系，按照相關(guān)性的大小分組，每組變量代表一個(gè)基本結(jié)構(gòu)，反映問(wèn)題的一個(gè)方面，即本文中影響污染物濃度變化的一個(gè)因素（公因子），比如污染輸送，本地排放，氣象條件變化等等。本地污染排放相對(duì)均勻地分布在整個(gè)時(shí)段內(nèi)，因此其變化可以忽略。因子分析方法選用了最大可能性估計(jì)(mle)，因子旋轉(zhuǎn)選用了方差極大正交選轉(zhuǎn)(varmax)，結(jié)果如圖7所示。

    第一、第二和第三公因子載荷平方和分別是：3.25，1.87和1.19。公因子1載荷主要來(lái)自'CH4和NO，代表了氣象條件變化，公因子2載荷主要來(lái)自N02和CO，代表了麥秸焚燒輸送來(lái)源：公因子3載荷主要是S07，還無(wú)法認(rèn)定其來(lái)源含義，可能反映了特殊的化學(xué)過(guò)程。從公因子負(fù)載平方和來(lái)看，氣象條件變化對(duì)于污染物濃度變化影響是首要的，而麥秸燃燒污染輸送占次要地位。
    此分析提示，突發(fā)性的農(nóng)田秸稈焚燒可以在短時(shí)間、有限范圍內(nèi)明顯地影響空氣中污染物的濃度，但是擴(kuò)散到下游的污染物濃度變化仍然取決于當(dāng)?shù)氐臍庀髼l件：在不利的氣象條件下，污染物可能滯留較長(zhǎng)的時(shí)間，嚴(yán)重地影響當(dāng)?shù)氐目諝赓|(zhì)量。
若以NO為參照物，按照PMio/NO變化定量評(píng)價(jià)麥秸焚燒PMio輸送貢獻(xiàn)，則在此過(guò)程中，對(duì)于市區(qū)站點(diǎn)PM10的小時(shí)濃度貢獻(xiàn)在0—400ug·m-3。，平均值為220ug．m-3；農(nóng)田秸稈焚燒作為一種區(qū)域污染輸送來(lái)源，對(duì)城市的空氣污染影響程度值得關(guān)注。在不利擴(kuò)散的氣象條件下，禁止秸稈焚燒非常必要。
5、結(jié)論
    本文利用一次由于農(nóng)田麥秸焚燒引發(fā)的大氣污染的監(jiān)測(cè)結(jié)果，分析了污染的時(shí)空分布特征和化學(xué)組成特征；應(yīng)用相關(guān)分析和囚子分析方法對(duì)污染員獻(xiàn)進(jìn)行評(píng)價(jià)，得出以下結(jié)論：
    (1)后向軌跡模擬證明：此次農(nóng)田麥秸焚燒的源地位于西南部北京．河北交界地區(qū)，在適當(dāng)?shù)妮斔蜌饬鳁l件下，很快被帶到下游地區(qū)。而地面一低層天氣形勢(shì)是決定污染輸送的重要條件。
    (2)麥秸焚燒對(duì)于源地附近空氣質(zhì)量影響很大，具有響應(yīng)迅速、影響劇烈的特點(diǎn)。但是影響范圍有限：此次過(guò)程中煙流擴(kuò)散4小時(shí)以后150公里以外地區(qū)的峰值濃度已經(jīng)衰減為約1/6。
    (3)相關(guān)分析表明此次秸稈焚燒對(duì)北京市大氣輸送了PMio. CO、N02和NMHC等污染物。
    (4)在此次過(guò)程中，北京市的氣象條件變化（地方性風(fēng)場(chǎng)），是主導(dǎo)了污染物濃度變化的首要公因子，而麥秸燃燒污染輸送是影響了各種污染物濃度變化的第二公因子。
    (5)麥秸燃燒輸送的顆粒物中，1um以下的粒子比例很大，這種粒子在大氣中的存留期較長(zhǎng)。細(xì)粒子組成中硝酸鹽很多，可能與源地麥秸中此類物質(zhì)含量有關(guān)。
    農(nóng)田秸稈焚燒作為一種區(qū)域污染輸送來(lái)源，對(duì)城市的空氣污染影響程度值得關(guān)注。在不利擴(kuò)散的氣象條件下，禁止秸稈焚燒非常必要。顆粒物的其它化學(xué)成分，異常高的硝酸鹽和S02的特殊變化值得進(jìn)一步深入研究，從而為北京市及周邊地區(qū)生物質(zhì)燃燒污染控制政策的制定提供更全面的依據(jù)。
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